近日，化材学院王海燕副教授在国际权威期刊 Advanced Energy Materials（IF = 26）上发表论文“Atomically Tandem F and P Dual-Doped Co Catalyst Triggers NO₂ Spillover for Enhanced Ammonia Electrosynthesis from Dilute Nitrate”（DOI: 10.1002/aenm.202505148）。该研究在硝酸盐电还原制氨领域取得重要进展。浙江师范大学为第一通讯单位。化材学院2023级硕士生冉佳为论文第一作者。

电化学硝酸盐还原（NO₃RR）是集污染物消除和生产高价值氨的“一石二鸟”策略。工农业废水中的NO₃^⁻浓度通常很低（<1500 ppm）。在此低浓度条件下，NH₃的电合成效率受到两方面的制约：加剧的析氢（HER）竞争以及多种反应中间体之间的标度关系。针对上述问题，设计了原子级串联的F、P双掺杂Co（标记为F, P-Co）催化剂，通过促进*NO₂溢流，实现低浓度NO₃^⁻高效电还原为NH₃。研究表明，F和P双掺杂协同增强了NO₃^⁻吸附，加速了加氢动力学，并降低反应能垒，从而显著提高NO₃RR性能。F, P-Co催化剂引发了一种由*NO₂溢流介导的原子接力机制：F-Co位点优先吸附NO₃^⁻并将其还原为*NO₂，随后生成的*NO₂中间体自发迁移至P-Co位点进行高效加氢。这种内部级联催化作用赋予F, P-Co催化剂优异的产氨性能和稳定性。这项工作进一步加深了对NO₃RR串联催化机制的理解，并为大规模电合成NH₃提供了一条有潜力的途径。

针对中性电催化硝酸盐还原制氨，课题组还提出了一种原位富集和同步扰动策略，通过Ni单原子掺杂Co₃O₄纳米球原位精准调控界面水分子的结构和分布，促进中性条件下硝酸盐高效电还原为氨。这项工作为理解界面水在NO₃RR中的作用机制提供了深入见解，并为高效中性NO₃RR电催化剂的设计提供了指导（Appl. Catal. B: Environ. Energy 2026, 381, 125830）。

上述研究获得了国家自然科学基金、金华市工业重大项目、浙江师范大学自主设计项目等经费资助。

编辑：武艳