近日,化材学院多功能框架材料研究院在气体吸附分离领域取得重要研究进展,相关成果以“Synergistic High-Connectivity and Nonplanar Conformation Generates a Stable Hydrogen-Bonded Organic Framework for Benchmark Methanol-to-Olefin Product Separation”为题,发表于国际权威期刊 Angewandte Chemie International Edition(德国应用化学)上,并被评选为VIP(Very Important Paper)文章。
氢键有机框架(HOFs)是一类具有应用前景的多孔材料,但其发展长期受限于结构稳定性与功能位点可及性之间的内在矛盾。传统稳定策略依赖密集的π-π堆积,这不可避免地遮蔽芳香表面,从而降低吸附性能。针对这一挑战,我校研究团队提出了一种协同设计策略,将高密度氢键连接与非平面分子构型相结合。团队设计的四间苯二甲酸连接体以六甲基联苯为核心,采用非平面构象以抑制大范围π-π堆积,同时其八个羧酸基团形成致密的氢键网络,确保了框架的稳固性。由此得到的HOF-ZJNU-10具有2500 m2/g的高BET比表面积,优异的化学稳定性和热稳定性(可耐受250 °C高温及pH 1-11的宽酸碱范围),且孔道内壁的芳香表面完全可及。这一独特组合使其在甲醇制烯烃(MTO)产品纯化中表现出卓越性能:在常温常压下对丙烯的吸附容量达210.9 cm3/g,创下HOF材料的新纪录;通过动态穿透实验,可同时产出聚合级乙烯(纯度>99.95%)和丙烯,产率分别达到7.97 mol/kg和5.55 mol/kg,均为目前已报道材料中的最高水平。该材料还展现出优异的耐水性和循环稳定性。该工作为解决HOFs中稳定性与功能位点遮蔽之间的耦合关系提供了通用的设计蓝图。

该论文的第一作者为化材学院2025级博士研究生林胜杰和2024级硕士研究生乔亚宁,何亚兵教授、李林教授与陈邦林教授为共同通讯作者,浙江师范大学为第一通讯单位。该工作得到国家自然科学基金面上项目和浙江省自然科学基金重大项目的支持。
编辑:武艳